Chajarí es la sexta ciudad entrerriana con mayor cantidad de habitantes, luego de Paraná, Concordia, Gualeguaychú, Concepción del Uruguay y Gualeguay, y es una de las que más crece en la provincia.
Además de los nativos en la localidad, la población de Chajarí se compone de personas que llegan a la ciudad en busca de oportunidades, principalmente de los departamentos del norte entrerriano, como así también de otras provincias cercanas.
Dentro de las 10 localidades con más población Chajarí es la única que no es cabecera departamental. Su población representa el 53% del total del departamento Federación al 2022.
De acuerdo con la información obtenida en el Censo Nacional de Población, Hogares y Vivienda de 2022, la ciudad registra 41.713 habitantes y 15.551 viviendas particulares. En el Censo anterior, de 2010, contaba con 34.848 habitantes.